贵金属催化剂领域的研究
时间:2020-04-17 作者:91再生 来源:91再生网
原子弥散的贵金属催化剂已成为催化研究的前沿领域。然而,针对原子分散催化剂的可靠的、通用的合成策略仍然有待探索,这也限制了揭示其不同于传统纳米颗粒(NP)基催化剂的催化特性的系统性研究。
近日,韩国蔚山国家科学技术研究院的Sang Hoon Joo和韩国先进科技学院的Hyungjun Kim等人合作提出了一种原子分散贵金属催化剂的一般合成策略。该方法通过在碳载体上的杂原子掺杂碳质层上“捕获”贵金属前驱体,然后在热活化过程中用SiO2层“固定”它们。
要点1. 通过“trapping-and-immobilizing”方法,他们设计制备了5种原子分散的贵金属催化剂(Os、Ru、Rh、Ir、Pt),并将其作为阐明氧还原反应(ORR)催化演化的模型催化剂加以研究。
要点2. 原子分散贵金属催化剂由于其独特的几何结构,对H2O2的选择性普遍高于纳米颗粒催化剂对ORR的选择性。而且,在原子分散的催化剂中,H2O2的选择性受金属种类的影响,而且原子分散的Pt催化剂的选择性最高。结合实验结果和密度泛函理论计算,发现原子分散催化剂的选择性变化与*OOH和*O的结合能差有关。在2e-的ORR催化活性中,原子分散的Rh催化剂表现出最佳的活性。
要点3. 该工作加深了对原子分散贵金属催化剂的独特ORR催化行为的理解,对设计制备高催化剂活性的电催化剂具有重要的借鉴意义。